Silicon Isotope Separation by two frequency IRMPD

Abstract

La disociación multifotónica infrarroja (IRMPD) es una técnica de separación isotópica por láser altamente selectiva. Este proceso consiste en la absorción secuencial de fotones IR desde el estado vibracional fundamental hasta su disociación por una molécula que contiene el isótopo de interés. Las moléculas con un umbral de disociación alto requieren campos de radiación de alta intensidad. Esta desventaja podría superarse mediante la IRMPD de dos frecuencias. En esta técnica, un láser de baja energía, resonante con los primeros niveles de energía, garantiza la excitación por selectividad isotópica, mientras que un segundo láser no resonante de alta energía logra la disociación molecular. En este trabajo se investigó la posibilidad de obtener enriquecimiento isotópico mediante láser de silicio utilizando SiF₄ como molécula de trabajo. Se estudió la IRMPD de dos frecuencias de SiF₄ con dos láseres monomodo transversales de CO₂ TEA en un chorro molecular. El proceso de disociación se monitoreó con un espectrómetro de masas de tiempo de vuelo con ionización multifotónica UV. Se determinaron la fluencia del láser de excitación y la dependencia de la longitud de onda del estimador de disociación isotópica, α, y del estimador del factor de enriquecimiento, β, y se compararon con los obtenidos en IRMPD de frecuencia única.

InfraRed Multi-Photon Dissociation (IRMPD) is a highly selective laser isotope separation technique. This process consists of a sequential IR photon absorption from the ground vibrational state up to dissociation by a molecule that contains the isotope of interest. High dissociation threshold molecules require large intensity radiation fields. This drawback could be overcome by two-frequency IRMPD. In this technique, a low energy laser resonant with the first energy levels guarantees isotopic selectivity excitation and a second non-resonant large energy laser achieves molecular dissociation. The possibility of obtaining silicon laser isotopic enrichment using SiF4 as working molecule was investigated in this work. Two-frequency IRMPD of SiF4 with two TEA CO2 single transverse mode lasers was studied in a molecular jet. The dissociation process was monitored with a Time-of-Flight mass spectrometer with UV multi-photon ionization. The excitation laser fluence and wavelength dependence of the isotopic dissociation estimator, α, and the enrichment factor estimator, β, were determined and compared to those obtained in single-frequency IRMPD.

A Dissociação Multifóton Infravermelha (IRMPD) é uma técnica de separação isotópica a laser altamente seletiva. Este processo consiste na absorção sequencial de fótons infravermelhos do estado vibracional fundamental até a dissociação por uma molécula que contém o isótopo de interesse. Moléculas com alto limiar de dissociação requerem campos de radiação de grande intensidade. Esta desvantagem pode ser superada pela IRMPD de duas frequências. Nesta técnica, um laser de baixa energia ressonante com os primeiros níveis de energia garante a excitação de seletividade isotópica e um segundo laser não ressonante de alta energia realiza a dissociação molecular. A possibilidade de obter enriquecimento isotópico a laser de silício usando SiF4 como molécula de trabalho foi investigada neste trabalho. A IRMPD de duas frequências de SiF4 com dois lasers de modo transversal simples TEA CO2 foi estudada em um jato molecular. O processo de dissociação foi monitorado com um espectrômetro de massas de tempo de voo com ionização multifóton UV. A fluência do laser de excitação e a dependência do comprimento de onda do estimador de dissociação isotópica, α, e do estimador do fator de enriquecimento, β, foram determinadas e comparadas com aquelas obtidas no IRMPD de frequência única.